Ferngesteuerte funktionale Materialien

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Neues aus der ichtlokalen nichtlinearen Phononik

Forscher des Hamburger Max-Planck-Instituts für Struktur und Dynamik der Materie haben neue Einblicke in das schwer fassbare Rätsel ultraschneller Manipulation von Ferroelektrizität gewonnen und am 08.03.2022 als Studie über das bisher unbekannte Phänomen – die nichtlokale nichtlineare Phononik – open access in Nature Physics publiziert: Wenn Laserpulse im mittleren Infrarotbereich auf bestimmte Materialien treffen, können sie deren grundlegende Eigenschaften auf erstaunliche Weise verändern. Sie können magnetisch oder ferroelektrisch werden oder beginnen, elektrischen Strom ohne Widerstand zu leiten. Ein Schlüsselelement dieser Phänomene ist die effiziente Anregung der kollektiven atomaren Schwingungen der Festkörper – die als Phononen bezeichnet werden.

Ein schmalbandiger Impuls Er und ein Weißlicht-Kontinuumfeld Ew regen eine kohärente Schwingung mit der Frequenz ?q mit einer zu ErEw proportionalen Kraft an. Der angeregte Modus mischt sich über das Raman-Tensor-Element mit Er, was zur Emission von Seitenbändern mit Frequenzen ?r ± ?Q führt, die sich in dieselbe Richtung wie Ew ausbreiten. Wenn sie an ein Spektrometer gesendet werden, interferieren die Seitenbandfelder und Ew, was zu einer Verstärkung von Ew bei der Frequenz ?r – ?Q und einer Verarmung bei ?r + ?Q führt. Dargestellt ist ein typisches FSRS-Spektrum der A1-Modi in LiNbO3 – Grafik © Nature Physics, mpsd.mpg.de, open access.

Normalerweise bewegen sich die periodisch ausgerichteten Atome des Kristallgitters nur um ihre Gleichgewichtslage. Im Falle sehr intensiver Anregung tun sie dies jedoch mit kolossalen Amplituden – mit der Folge, dass bestimmte Atome aus ihren Gleichgewichtslagen quasi-statisch verschoben werden und sich dadurch die elektronische oder magnetische Funktionalität ändert. Dieses Phänomen ist als nichtlineare Phononik bekannt geworden.

Bisher ging man davon aus, dass die nichtlineare Phononik nur in dem kleinen Bereich des Kristalls auftritt, in den der Lichtpuls im mittleren Infrarotbereich eindringt. Nun haben die Hamburger Forscher entdeckt, dass sich die ferroelektrische Polarisation von Lithiumniobat (LiNbO3) auch in Bereichen weitab vom direkten „Treffer“ des Laserpulses ändert, so dass die lichtinduzierte Polarisationsumkehr im gesamten Kristall auftritt.

Ferroelektrische Materialien wie LiNbO3 besitzen eine statische elektrische Polarisation, die durch Linien positiver und negativer Ladung erzeugt wird und mit einem elektrischen Feld umgeschaltet werden kann. Diese einzigartige Eigenschaft macht solche Materialien zum Grundbaustein vieler moderner elektronischer Komponenten in Smartphones, Laptops und Ultraschall-Bildgebungsgeräten. Die Verwendung von Laserlicht zur Änderung der ferroelektrischen Polarisation ist ein neuer Ansatz, der extrem schnelle Prozesse ermöglicht – ein wichtiger Schritt bei der Entwicklung hocheffizienter ultraschneller optischer Schalter für neue Geräte.

Die Forscher in der Gruppe von Andrea Cavalleri am Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) verwendeten Pulse im mittleren Infrarotbereich, um die Oberfläche eines ferroelektrischen LiNbO3-Kristalls anzuregen. Hierdurch entstand eine starke Vibration in einem Bereich, der sich über eine Tiefe von 3 Mikrometern unterhalb der Kristalloberfläche erstreckt. Das Team maß dann die ultraschnellen Änderungen der ferroelektrischen Polarisation über die gesamte Kristalldicke von 50 Mikrometern mithilfe der sogenannten Femtosekunden-stimulierten Raman-Streuung. Die Messungen ergaben, dass Lichtpulse mit einer sehr hohen Energiedichte eine Umkehr der ferroelektrischen Polarisation im gesamten Kristall bewirken. Durch den Einsatz von Simulationen zu Auswirkungen der nichtlinearen Phononik in LiNbO3 fanden die Autoren heraus, dass starke Polarisationswellen, so genannte Polaritonen, aus der kleinen vom Lichtpuls durchquerten Region austreten und sich durch die restliche Tiefe des Kristalls bewegen. Es wird angenommen, dass diese Polaritonenwellen eine wichtige Rolle bei der Veränderung der ferroelektrischen Polarisation in den Bereichen des Kristalls spielen, die dem Lichtpuls nicht direkt ausgesetzt sind.

Die von Henstridge et al. berichteten Ergebnisse geben neue Einblicke in das schwer fassbare Rätsel der ultraschnellen Manipulation von Ferroelektrizität, deren Verständnis zu neuen Bauelementen wie nachhaltigen optischen Schaltern führen kann. Im weiteren Sinne wirft diese Arbeit die Frage auf, ob auch andere Systeme, die durch nichtlineare Phononik angetrieben werden, eine ähnliche Art von nichtlokalem Charakter aufweisen können. Die Fähigkeit, funktionale Eigenschaften aus der Ferne zu manipulieren, könnte neue Möglichkeiten für die Integration nichtlinearer Phononik in integrierte Geräte und andere komplexe Materialien aufzeigen und neue Wege für die Steuerung von Systemen mit Licht eröffnen.

Ein intensiver Laserpuls im mittleren Infrarotbereich trifft auf einen ferroelektrischen LiNbO3-Kristall und löst atomare Schwingungen nur in einer geringen Tiefe unterhalb der Oberfläche aus, hervorgehoben die durch die hellen Tetraeder. Durch anharmonische Kopplung löst diese starke Schwingung eine Polarisationswelle, auch Polariton genannt, aus, die sich in der restlichen Tiefe des Kristalls ausbreitet und die ferroelektrische Polarisation moduliert.

Wenn Laserpulse im mittleren Infrarotbereich auf bestimmte Materialien treffen, können sie deren grundlegende Eigenschaften auf erstaunliche Weise verändern. Sie können magnetisch oder ferroelektrisch werden oder beginnen, elektrischen Strom ohne Widerstand zu leiten. Ein Schlüsselelement dieser Phänomene ist die effiziente Anregung der kollektiven atomaren Schwingungen der Festkörper – die als Phononen bezeichnet werden. Normalerweise bewegen sich die periodisch ausgerichteten Atome des Kristallgitters nur um ihre Gleichgewichtslage. Im Falle sehr intensiver Anregung tun sie dies jedoch mit kolossalen Amplituden – mit der Folge, dass bestimmte Atome aus ihren Gleichgewichtslagen quasi-statisch verschoben werden und sich dadurch die elektronische oder magnetische Funktionalität ändert. Dieses Phänomen ist als nichtlineare Phononik bekannt geworden.

Bisher ging man davon aus, dass die nichtlineare Phononik nur in dem kleinen Bereich des Kristalls auftritt, in den der Lichtpuls im mittleren Infrarotbereich eindringt. Nun haben Forscher in Hamburg entdeckt, dass sich die ferroelektrische Polarisation von Lithiumniobat (LiNbO3) auch in Bereichen weitab vom direkten „Treffer“ des Laserpulses ändert, so dass die lichtinduzierte Polarisationsumkehr im gesamten Kristall auftritt. Die Studie des Teams über dieses bisher unbekannte Phänomen – die nichtlokale nichtlineare Phononik – ist in Nature Physics erschienen.

Ferroelektrische Materialien wie LiNbO3 besitzen eine statische elektrische Polarisation, die durch Linien positiver und negativer Ladung erzeugt wird und mit einem elektrischen Feld umgeschaltet werden kann. Diese einzigartige Eigenschaft macht solche Materialien zum Grundbaustein vieler moderner elektronischer Komponenten in Smartphones, Laptops und Ultraschall-Bildgebungsgeräten. Die Verwendung von Laserlicht zur Änderung der ferroelektrischen Polarisation ist ein neuer Ansatz, der extrem schnelle Prozesse ermöglicht – ein wichtiger Schritt bei der Entwicklung hocheffizienter ultraschneller optischer Schalter für neue Geräte.

Die Forscher*innen in der Gruppe von Andrea Cavalleri am Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik (MPSD) verwendeten Pulse im mittleren Infrarotbereich, um die Oberfläche eines ferroelektrischen LiNbO3-Kristalls anzuregen. Hierdurch entstand eine starke Vibration in einem Bereich, der sich über eine Tiefe von 3 Mikrometern unterhalb der Kristalloberfläche erstreckt. Das Team maß dann die ultraschnellen Änderungen der ferroelektrischen Polarisation über die gesamte Kristalldicke von 50 Mikrometern mithilfe der sogenannten Femtosekunden-stimulierten Raman-Streuung. Die Messungen ergaben, dass Lichtpulse mit einer sehr hohen Energiedichte eine Umkehr der ferroelektrischen Polarisation im gesamten Kristall bewirken. Durch den Einsatz von Simulationen zu Auswirkungen der nichtlinearen Phononik in LiNbO3 fanden die Autoren heraus, dass starke Polarisationswellen, so genannte Polaritonen, aus der kleinen vom Lichtpuls durchquerten Region austreten und sich durch die restliche Tiefe des Kristalls bewegen. Es wird angenommen, dass diese Polaritonenwellen eine wichtige Rolle bei der Veränderung der ferroelektrischen Polarisation in den Bereichen des Kristalls spielen, die dem Lichtpuls nicht direkt ausgesetzt sind.

Die von Henstridge et al. berichteten Ergebnisse geben neue Einblicke in das schwer fassbare Rätsel der ultraschnellen Manipulation von Ferroelektrizität, deren Verständnis zu neuen Bauelementen wie nachhaltigen optischen Schaltern führen kann. Im weiteren Sinne wirft diese Arbeit die Frage auf, ob auch andere Systeme, die durch nichtlineare Phononik angetrieben werden, eine ähnliche Art von nichtlokalem Charakter aufweisen können. Die Fähigkeit, funktionale Eigenschaften aus der Ferne zu manipulieren, könnte neue Möglichkeiten für die Integration nichtlinearer Phononik in integrierte Geräte und andere komplexe Materialien aufzeigen und neue Wege für die Steuerung von Systemen mit Licht eröffnen.

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