Ladungstransport-Mechanismus beim Solarzellenbetrieb

Konstruktionsprinzipien für elektronischen Ladungstransport in lösungsverarbeiteten, vertikal gestapelten 2D-Perowskit-Quantentöpfen

Moderne quantentopf-basierte Geräte wie Photovoltaik, Photodetektoren und Lichtemissionsgeräte werden durch das Verständnis von Natur und genauem Mechanismus des elektronischen Ladungstransports ermöglicht. Lösungsverarbeitete zweidimensionale Perowskit-Quantentopf-basierte optoelektronische Bauelemente haben großes Forschungsinteresse auf sich gezogen, aber ihr Stromtransport ist kaum verstanden. Tsai et al. zeigen in der Zeitschrift nature, dass die potenziellen Barrieren der Quantentöpfe die Transporteigenschaften in Solarzellengeräten dominieren.

[note Unter einem Quantentopf (englisch quantum well) versteht man einen Potenzialverlauf, der die Bewegungsfreiheit eines Teilchens in einer Raumdimension einschränkt (üblicherweise in z-Richtung), so dass nur eine zweidmensionale Region (x,y-Ebene) besetzt werden kann. Die Breite des Quantentopfes bestimmt maßgeblich die quantenmechanischen Zustände, die das Teilchen einnehmen kann. Dies führt insbesondere zur Ausbildung von Energieniveaus (Sub-Bändern), d. h., das Teilchen kann nur diskrete (potenzielle) Energiewerte annehmen (de.wikipedia.org/Quantentopf).]

Ruddlesden-Popper-Phasenhalogenid-Perowskite sind zweidimensionale, lösungsverarbeitete Quantentöpfe und haben sich in jüngster Zeit zu hoch effizienten Halbleitern für Solarzellen mit einem Wirkungsgrad von annähernd 14% entwickelt. Weitere Verbesserungen erfordern jedoch ein Verständnis der derzeit unbekannten Ladungstransportmechanismen, die durch das Auftreten stark gebundener Exzitonen noch komplizierter werden.

Hier stellen wir eindeutig fest, dass die dominante Photostromgewinnung durch eine feldunterstützte Elektronen-Loch-Paartrennung und den Transport über die Potenzialbarrieren erfolgt. Dies zeigt sich durch eine eingehende Gerätecharakterisierung, gepaart mit einer umfassenden Gerätemodellierung, die unsere experimentellen Erkenntnisse selbstkonsistent reproduzieren kann. Diese Erkenntnisse legen die grundlegenden Richtlinien für das molekulare und Bauteildesign für geschichtete 2D-Perowskit-basierte Photovoltaik und optoelektronische Bauelemente fest und sind für andere ähnliche quantenbegrenzte Systeme relevant.

In dieser Studie untersuchen wir durch umfangreiche Gerätecharakterisierung und -modellierung den dominanten Ladungstransportmechanismus während des Solarzellenbetriebs und identifizieren die wichtigsten Engpässe, die den Gesamtwirkungsgrad von geschichteten 2D-Perowskiten begrenzen. Die dickenabhängigen Geräteeigenschaften zeigen, dass die Absorption zwar durch eine dickere Schicht erhöht werden kann, die Gesamtleistung dann aber durch den Transport begrenzt wird. Daher erreicht der Wirkungsgrad der planaren p-i-n-Übergangszelle einen Spitzenwert mit einer Absorberdicke von 200 nm, wobei die photogenerierte Trägertrennung und der Transport durch das starke interne elektrische Feld hocheffizient unterstützt werden. Im Gegensatz zu 3D-Perowskiten nimmt die Rekombination für 2D-Perowskit-Geräte jedoch deutlich zu, sobald die Absorberdicke den kritischen Wert überschreitet. Lichtintensitätsabhängige Messungen deuten darauf hin, dass photogenerierte Ladungsträger bei Kurzschluss (SC) effizient gewonnen werden können, während die Leistung durch bimolekulare Rekombination im Niederfeldregime untergraben wird. Darüber hinaus zeigen wir, dass der elektronische Transport thermisch aktiviert ist, was darauf hindeutet, dass Ladungsträger potenzielle Barrieren überwinden müssen, bevor sie an den Kontakten gesammelt werden.

Folgt: Grundvoraussetzungen für hocheffiziente PV-Geräte